Natalie Anne O'Shea Merchant nasceu no dia 26 de outubro de 1963 na cidade de Jamestown, Estado americano de Nova Iorque. A cantora e compositora ficou conhecida com a banda de folk-rock 10,000 Maniacs, na qual atuou de 1981 (quando tinha 17 anos) à 1994. 'In My Tribe' (1987) e 'Our Time in Eden' (1992) são os principais álbuns do 10,000 Maniacs nesse período.
Após o lançamento do MTV Unplugged, do 100,000 Maniacs, em 1994, Natalie Merchant anunciou oficialmente a sua saída da banda. Ela começava sua carreira solo e o 100,000 Maniacs prosseguia com uma nova integrante, a vocalista/violinista Mary Ramsey, e o retorno de John Lombardo, membro-fundador que havia deixado o grupo em 1986.
Natalie Merchant lançou o seu primeiro álbum solo em 1995, pela gravadora Elektra. Intitulado 'Tigerlily', foi bastante elogiado pela crítica e comercialmente bem-sucedido, tendo como destaque as músicas "Carnival", "Jealousy" e "Wonder".
O segundo álbum solo de Natalie Merchant, 'Ophelia' (1998), foi dedicado ao escritor Allen Gisberg. Menos pop, o disco não teve o mesmo sucesso do anterior.
Em 2001, 'Motherland', o terceiro álbum, foi lançado nos Estados Unidos. Esse foi o último disco de estúdio de Natalie Merchant pela Elektra. E, em 2003, a cantora lançou um disco de músicas tradicionais do folk, intitulado 'The House Carpenter's Daughter'. O disco saiu pelo seu próprio selo, o Myth America.
Após um longo período sem lançamentos, Natalie Merchant retornou em 2010 com um novo álbum de estúdio. 'Leave Your Sleep' foi lançado pela Nonesuch Records. Assim, também, o seu sucessor, homônimo, que saiu em maio de 2014.
Em 2015, a cantora lançou 'Paradise Is There: The New Tigerlily Recordings', uma coleção reunindo novas gravações das faixas do álbum 'Tigerlily'.
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